天然源最重要的排放物是異戊二烯和單萜烯;交通運輸是全球最大的VOCs人為排放源，溶劑使用是第二大排放源;通過交通干道研究、隧道研究、實驗室轉鼓和臺架實驗研究，掌握了機動車不同車型尾氣的VOCs組成特征;運用CMB和PMF模型得出VOCs的主要排放源有機動車尾氣、燃料揮發(LPG、NG和汽油)、石油化工和涂料/溶劑的使用等，為進一步開展VOCs源解析研究提供參考。
基于國內外關于大氣中揮發性有機物(VOCs)排放源研究的調查，闡述了環境空氣中VOCs排放源以及來源解析的研究現狀。研究結果表明：天然源最重要的排放物是異戊二烯和單萜烯;交通運輸是全球最大的VOCs人為排放源，溶劑使用是第二大排放源;通過交通干道研究、隧道研究、實驗室轉鼓和臺架實驗研究，掌握了機動車不同車型尾氣的VOCs組成特征;運用CMB和PMF模型得出VOCs的主要排放源有機動車尾氣、燃料揮發(LPG、NG和汽油)、石油化工和涂料/溶劑的使用等，為進一步開展VOCs源解析研究提供參考。
1引言
揮發性有機物(volatile organic compounds，VOCs)是空氣中普遍存在且組成復雜的一類有機污染物，其污染主要表現在兩個方面，一方面是多數VOCs本身具有毒理特性，危害人體健康;另一方面是一些VOCs物種具有較強的光化學反應活性，能在環境中進行二次轉化。其光化學反應主導著光化學煙霧的進程，對城市和區域臭氧的生成至關重要[1]，也是導致灰霾天氣的重要前體物之一[2，3]。總之，揮發性有機物(VOCs)對復合型大氣污染的形成具有十分重要的促進作用。
我國環境保護部頒布的首部大氣污染防治綜合性規劃-《重點區域大氣污染防治“十二五”規劃》明確指出，揮發性有機物(VOCs)為下一階段大氣污染控制的重點污染物之一。可見，VOCs污染問題已經引起了我國的高度關注，掌握VOCs的主要排放源及其排放特征是控制VOCs污染的基本前提。為此，本文基于國內外研究現狀調查，對環境空氣中VOCs的排放源以及VOCs的來源解析研究現狀進行了詳細論述，為VOCs的污染控制提供科學依據。
2環境空氣中VOCs的排放源研究
VOCs的來源主要有人為源和天然源，就全球尺度而言，天然源對VOCs的貢獻超過了人為源。天然源包括植物釋放、火山噴發、森林草原火災等，其中最重要的排放源是森林和灌木林，最重要的排放物是異戊二烯和單萜烯。
人為源可分為固定源、流動源和無組織排放源三類，其中固定源包括化石燃料燃燒、溶劑(涂料、油漆)的使用、廢棄物燃燒、石油存儲和轉運以及石油化工、鋼鐵工業、金屬冶煉的排放;流動源包括機動車、飛機和輪船等交通工具的排放，以及非道路排放源的排放;無組織源包括生物質燃燒以及汽油、油漆等溶劑揮發。交通運輸是全球最大的VOCs人為排放源，溶劑使用是第二大排放源。目前國內外對VOCs的天然源和人為源研究比較廣泛。
2.1VOCs的天然源研究
植物源作為VOCs天然源最重要的排放源，國內外的研究主要包括植物VOCs排放速率、排放量估算以及不同類型植被的VOCs排放特征等。Ignacio等[4]在墨西哥研究了2個樹種VOCs物種的排放速率以及對環境的影響，研究發現，白楊樹和西黃松異戊二烯和單萜烯的排放速率均較高，但是白楊樹甲酸、乙酸、甲醛和乙醛的排放速率高于西黃松，且總排放量是西黃松的4倍。Jeanie等[5]對香港野郊公園中的13個樹種進行了異戊二烯排放速率測試以及植物源VOCs排放量估算，結果表明，香港植物源VOCs的排放總量為86×109gC，其中異戊二烯和單萜烯的貢獻分別為30%和40%。謝揚飏等[6]建立了北京市園林綠地天然源VOCs排放清單，得出北京市園林綠地VOCs的年總排放量(以C計)約為385×104t，其中異戊二烯309×104t，單萜烯059×104t，其他VOCs016×104t;而且排放具有明顯的季節依賴性，其中夏季排放量最大249×104t，占全年的647%，冬季最少00086×104t，占全年的02%。而珠三角地區天然源 VOCs 的排放總量達 296 ×104t，其中異戊二烯730×104t，占247%，單萜烯102×104t，占344%;而且排放量具有夏季高冬季低的典型特征，夏季占405%，冬季占111%，天然源VOCs 排放主要集中在城鎮化程度較低和林區較密集的區域[7，8]。可見，天然源最重要的排放物是異戊二烯和單萜烯。隨后He等[9]建立了內蒙古錫林河流域眾多物種異戊二烯和單萜烯的排放清單;Hai等[10]測算了日本10個樹種VOCs的排放速率和排放清單。
2.2VOCs的人為源研究
目前，交通運輸是全球最大的VOCs人為排放源，關于流動源機動車的研究較為廣泛，主要包括交通干道研究、隧道研究、實驗室轉鼓和臺架實驗研究。
交通干道VOCs的研究主要討論城市交通干道兩側及路口大氣VOCs的物種組成特征，并分析機動車尾氣對大氣VOCs的影響。美國[11，12]、日本[13]、愛爾蘭[14]、香港[15]、北京[16]、上海[17]、廣州[18]、南京[19]等國家和地區均對交通干道VOCs進行了研究。Olson等[12]研究了美國一高速公路周圍的VOCs組成，研究發現，高速路周圍的VOCs濃度是遠離高速路位置的2倍，主要物種依次為乙烯、丙烷、乙烷、異戊烷、甲苯和正丁烷。Hiroto等[13]研究發現，日本神奈川縣交通干道兩側大氣VOCs中前十種物種依次為甲苯、乙烷、丙烷、異戊烷、正丁烷、乙炔、異丁烷、異丁烯、3-甲基戊烷和苯。陸思華等[16]通過對北京交通路口機動車VOCs的排放特征研究，得出北京機動車排放的VOCs中以丙烷、異戊烷、1-丁烯、苯、甲苯、二甲苯等化合物為主，且隨著無鉛汽油的使用，芳香烴的含量有較大程度的增加。Wang等[19]的研究表明，南京交通干道大氣VOCs的主要物種為苯、甲苯、乙苯、二甲苯、1，2，4-三甲苯、1，3，5-三甲苯、四氯化碳、三氯乙烯和四氯乙烷，且15m高度處受機動車影響影響顯著，VOCs的濃度最高。
為掌握機動車的VOCs排放特征，巴黎[20]、悉尼[21]、漢城[22]以及香港[23]、臺灣[24，25]和廣州[26，27]等地采用隧道試驗方法獲得了機動車在實際行駛過程中VOCs的排放水平及其組成特征。Touaty等[20]對巴黎某隧道大氣VOCs進行了實地測量和模型估算，指出異戊烷和乙烯是含量最豐富的VOCs物種，分別占TVOC質量濃度的25%和214%;其次是乙炔、丙烯和正丁烷，分別占TVOC質量濃度的10%。Bronwyn等[21]測量了悉尼海底隧道中VOCs的組成，主要物種有C2-C5的烷烴、乙烯、丙烯、乙炔、苯、甲苯、二甲苯等，其中芳香烴比重較大;而韓國漢城某一隧道大氣VOCs中烷烴的濃度最高，尤其以正丁烷為主[22]。臺灣某高速公路隧道大氣VOCs中的主要排放因子為異戊烷、甲苯、正戊烷、異戊二烯、2，3-二甲基丁烷、丙酮、2-甲基戊烷、1-己烯、1，2，4-三甲基苯、1-丁烯和丙烯[25];而廣州珠江隧道濃度最大的三種VOCs物種為乙烯、異戊烷和甲苯[26，27]。 隧道實驗的測試結果與當地機動車構成、交通狀況、氣象條件等影響因子有關，而且無法準確區分各類車型的VOCs排放特征。為此，國內外采用實驗室轉鼓和臺架試驗方法開展了各種車型的VOCs排放測試研究。Schauer等[28，29]采用實驗室轉鼓方法對中型柴油卡車、汽油車尾氣進行了排放因子的研究，濃度較高的VOCs物種分別為丙酮、乙烯、乙炔、甲苯、丙烷、苯和甲苯、二甲苯、苯、C2-C4烷烴和烯烴。Tsai等[30]利用臺架實驗的方法比較分析了不同行駛工況條件下4種車型摩托車尾氣中VOCs的物種組成，主要有烷烴和芳香烴，依次為異戊烷、正戊烷、庚烷和苯、甲苯、二甲苯，而且不同工況條件下VOCs排放因子濃度的高低依次為減速>勻速>加速。喬月珍等[31]采用底盤測功機和實際道路試驗法獲得了上海市各車型機動車尾氣VOCs源成分譜，輕型汽油車尾氣VOCs以甲苯、二甲苯等芳香烴為主;重型柴油車以丙烷、n-十二烷及n-十一烷等烷烴組分以及丙酮等含氧特征組分為主;摩托車與LPG助動車的主要成分為乙炔。
T/B(甲苯/苯)常用來評價機動車尾氣對環境空氣的貢獻[32]，通常認為T/B小于20表示受機動車尾氣排放影響顯著[33]，該值越大說明氣團受機動車的影響越小，而受溶劑揮發等其他VOCs排放的影響越大。陳長虹[34]研究發現上海市城區T/B的平均值為351，表明上海市城區大氣除了受機動車影響外，還受溶劑揮發等其他VOCs排放源的影響比較顯著。
溶劑的使用作為VOCs人為源第二大排放源。Fauser等[35]研究發現丹麥來源于溶劑的NMVOC占總排放量的1/3。Yuan等[36]等對涂料和印刷行業的VOCs成分譜進行了研究，結果表明，甲苯和C8芳香烴是涂料VOCs中含量最豐富的物種，長鏈烷烴和芳香烴是印刷VOCs中含量最高的物種。John等[37]研究發現，醇酸涂料釋放出的乙醛和己醛會嚴重危害人體健康。目前，國內外對溶劑、涂料揮發產生的VOCs研究比較少，對不同種類溶劑揮發出的VOCs組成特征尚不清楚。
3環境空氣中VOCs的來源解析研究
環境空氣中VOCs的來源、污染源的排放量以及對環境空氣的貢獻研究是控制大氣VOCs的基礎性研究。VOCs經采樣分析后常采用受體模型來判斷主要污染來源以及各污染源對大氣VOCs污染的相對貢獻，其中美國國家環保署(EPA)推薦的PMF模型和化學質量平衡受體(CMB)模型是應用最為廣泛的源解析技術。
國外大氣VOCs的源解析研究起步較早，20世紀70年代起，美國EPA就發行了CMB10版本的應用軟件，源解析研究取得了較大發展。Vega和 Na[38-39]利用CMB受體模型分別在墨西哥、韓國首爾對大氣VOCs進行了來源解析，結果發現，墨西哥大氣VOCs主要來源于機動車尾氣和液化石油氣(LPG)的使用與泄露，分別占587%和242%;而韓國首爾機動車尾氣、溶劑使用、油氣揮發、液化石油氣(LPG)以及天然氣(NG)的相對貢獻依次為52%、26%、15%、5%和2%。
我國的源解析研究起步較晚，20世紀80年代后期才開始進行源解析的相關研究，但也取得了一定的成績。近年來大氣VOCs的源解析研究應用PMF模型的比較多，主要集中在北京、上海、珠三角等地區。陸思華和Song[40-41]對北京市大氣VOCs的人為源均進行了解析，陸思華的研究結果發現，機動車尾氣62%、油氣揮發9%、液化石油氣10%、涂料6%、石油化工6%、未知源6%;Song的研究發現，機動車尾氣、油氣揮發、石油化工、LPG、天然氣、涂料油漆、柴油車以及生物質排放，其貢獻率依次為52%、20%、11%、5%、5%、3%、2%。可見同一地區在不同的時間段大氣VOCs的來源也有所差異，但其主要源仍是機動車尾氣。
Cai等[42]的研究發現上海市城區大氣VOCs的來源主要為機動車尾氣、化學工業、溶劑揮發、溶劑使用、鋼鐵業、生物質燃燒以及煤炭燃燒，其貢獻率依次為25%、17%、15%、15%、12%、9%、7%。同時蔡長杰、王倩等人[43，44]分別對上海市城區夏季和秋季進行了大氣VOCs源解析研究，得出夏季VOCs的主要來源為機動車尾氣排放34%、燃料揮發(LPG、NG和汽油揮發)24%、溶劑使用16%、工業生產和生物質燃燒14%、海洋源12%;而秋季上海市大氣VOCs的來源主要有汽車尾氣24%、不完全燃燒17%、燃料揮發16%、LPG/NG泄露15%、石油化工14%、涂料/溶劑的使用13%。可見上海市與北京市大氣VOCs的主要來源均是機動車尾氣，但上海的貢獻率低于北京市。
Guo等[45]利用PMF模型研究發現，香港和珠三角兩個地區共同的主要污染源為機動車尾氣、溶劑的使用和生物質燃燒，在香港地區一直作為貢獻率最大的是機動車尾氣(48±4%)，其次是溶劑的使用(43±2%);而在珠三角地區貢獻率最大的是溶劑的使用(46±1%)，其次是機動車尾氣(26±1%)。Liu等[46，47]又運用不同源示蹤物追蹤法確定了珠三角地區機動車尾氣的示蹤物為2-甲基戊烷和1，3-丁二烯，建筑業的示蹤物為甲苯和間、對-二甲苯，汽油揮發的示蹤物為正丁烷、正戊烯以及反-2-丁烯，柴油揮發以及瀝青使用的示蹤物為正壬烷、正葵烷和正十一烷;然后經研究發現，機動車尾氣是珠三角地區最大的VOCs源，其貢獻率大于50%，其次是涂料15%～25%，LPG的泄露8%～16%，溶劑的使用是東莞最大的VOCs源，其貢獻率為43%，其次是機動車尾氣35%，位于東莞下風向的新墾，溶劑和涂料仍然是最大的VOCs源，其貢獻率為31%，生物質燃燒是農村最大的VOCs源。
綜上所述，國內外已經廣泛開展了環境空氣中VOCs的來源研究，尤其是近年來國內VOCs的源解析研究發展迅速，獲得了不同城市和地區的污染源特征。郝吉明等[48]以2005年為參考年預測了2020年中國大氣VOCs的來源變化，溶劑的使用由22%上升為37%，成為最大的貢獻源，工業生產由17%上升為24%，而機動車尾氣、燃料燃燒分別由25%、23%下降至11%和16%。 2013年5月綠色科技第5期4結語
揮發性有機物(VOCs)污染問題已經引起了國內外學者的廣泛關注，本文綜述了國內外VOCs污染源的研究現狀，結果表明，天然源最重要的排放物是異戊二烯和單萜烯;交通運輸是全球最大的VOCs人為排放源，溶劑使用是第二大排放源;通過交通干道研究、隧道研究、實驗室轉鼓和臺架實驗研究，了解了機動車不同車型尾氣的VOCs組成特征;運用CMB和PMF模型得出VOCs的主要排放源有機動車尾氣、燃料揮發(LPG、NG和汽油)、石油化工和涂料/溶劑的使用等，由于地區差異，各排放源對環境空氣的貢獻有所不同。深入掌握大氣VOCs的排放源情況以及來源貢獻，對確定大氣VOCs的防控重點行業以及提出完善的VOCs控制措施具有重要的指導意義。但是，國內關于VOCs的研究主要集中在京津冀、長三角和珠三角地區，其他城市和地區的研究成果還比較少，因此我國應加快環境空氣VOCs來源研究的步伐，為復合型大氣污染的研究與控制提供科技支撐。
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